Julie Andrews als Mary Poppins: Die titelgebende magische Nanny.
Dick Van Dyke als Bert: Ein vielseitiger Straßenkünstler, der als Kaminkehrer, Straßenmaler und Ein-Mann-Orchester arbeitet.
David Tomlinson als George Banks: Der distanzierte und arbeitsorientierte Vater der Familie Banks.
Glynis Johns als Winifred Banks: Die Mutter, die sich für Frauenrechte engagiert und weniger Zeit mit ihren Kindern verbringt.
Karen Dotrice als Jane Banks: Die ältere Tochter der Familie Banks.
Matthew Garber als Michael Banks: Der jüngere Sohn der Familie Banks.
Hermione Baddeley als Ellen: Das Dienstmädchen der Familie Banks.
Reta Shaw als Mrs. Brill: Die Köchin der Familie Banks.
Elsa Lanchester als Katie Nanna: Die ursprüngliche Nanny der Banks-Kinder.
Arthur Treacher als Constable Jones: Ein Polizist.
Reginald Owen als Admiral Boom: Ein exzentrischer Nachbar der Familie Banks.